天大何春年周伟等AFM：钾离子电池循环1000圈，容量保持99.5%！

天津大学何春年、周伟、朱杉等人通过制备石墨烯壳包封的FeS?并嵌入N/S共掺杂三维空心碳球（FeS?@G@NS-3DHCs），实现了钾离子电池（PIBs）负极材料在1 A g?1电流密度下循环1000次后容量保持率高达99.5%的突破性性能。核心研究背景与挑战FeS?因其资源丰富和理论容量高，被视为极具潜力的PIBs负极材料。然而，其在放电过程中会发生转化反应，生成可溶于醚基电解液的多硫化物，导致“穿梭效应”，进而引发电池容量持续衰减和循环稳定性下降。这一难题长期制约着FeS?基负极的实际应用。材料设计与创新研究团队通过多尺度结构工程，构建了FeS?@G@NS-3DHCs复合材料，其设计亮点如下：三维导电骨架：N/S共掺杂的空心碳球具有大比表面积，为FeS?提供了稳定的物理支撑，同时加速电荷转移。石墨烯壳层封装：作为“保护袋”容纳溶解的多硫化物，抑制其穿梭至电解液中；通过强化学吸附作用（密度泛函理论DFT计算证实）固定多硫化物，减少活性物质损失；与KFeS?形成强界面相互作用，提升K?迁移速率，降低电极极化。图1 FeS?@G@NS-3DHCs的制备流程示意图性能表现与机制验证电化学性能：高比容量：在100 mA g?1电流密度下，可逆容量达524 mAh g?1；优异倍率性能：在8 A g?1高电流密度下，容量仍保持224 mAh g?1；超长循环寿命：在1 A g?1下循环1000次后，容量保持率高达99.5%，平均每次循环容量衰减仅0.005%。全电池性能：与有机正极匹配组装的全电池在0.1 A g?1下表现出482.7 mAh g?1的可逆容量，验证了该负极材料的实际应用潜力。机制解析：形貌表征（图2）显示，FeS?纳米颗粒均匀分散在三维碳骨架中，并被石墨烯壳层完整包裹，形成“口袋状”结构，有效限制多硫化物扩散。DFT计算表明，石墨烯壳层对多硫化物（如K?S?）的吸附能显著高于纯石墨烯，且K?在KFeS?/石墨烯界面的迁移势垒降低，解释了高倍率性能的来源。图2 FeS?@G@NS-3DHCs的扫描电镜（SEM）和透射电镜（TEM）图像，显示石墨烯壳层完整包裹FeS?纳米颗粒研究意义与展望该工作不仅开发了一种高性能PIBs负极材料，更揭示了石墨烯壳层与多硫化物之间的相互作用机制，为设计其他金属离子电池（如钠离子、锂硫电池）的过渡金属硫化物基电极提供了通用策略。未来研究可进一步优化材料合成工艺，探索低成本规模化生产路径，推动PIBs向商业化迈进。图3 FeS?@G@NS-3DHCs的循环性能（左）和倍率性能（右）曲线参考文献：Engineering Pocket-Like Graphene–Shell Encapsulated FeS?: Inhibiting Polysulfides Shuttle Effect in Potassium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109899